Em seus primeiros anos de trajetória, o acervo bibliográfico e documental da recém-criada Uferj, continuou a ser organizado e armazenado de forma descentralizada, sob a responsabilidade do diretor, do corpo administrativo e do (a) bibliotecário (a) nas dependências de cada unidade fundadora. Esse cenário se transformaria a partir da concretização do Núcleo de Documentação (NDC) da UFF, realizada através de proposta das professoras e bibliotecárias: Hagar Espanha Gomes e Célia Ribeiro Zaher, que objetivava modernizar as bibliotecas existentes na UFF, criar um espaço de estágio para os estudantes do curso de Biblioteconomia e Documentação, e de trabalho para os estudantes e profissionais egressos do curso. O projeto de do Núcleo foi apresentado ao Conselho Universitário da UFF, pelo professor e bibliotecário Paulo Py Cordeiro, que fora designado para elaborá-lo. Suas atividades foram oficializadas em 22 de setembro de 1969, como órgão suplementar, responsável pela coordenação técnica e administrativa do sistema de Bibliotecas e Arquivos da UFF, vinculado ao Gabinete do Reitor, a despeito de suas atividades terem iniciado em maio daquele ano. Naquele momento, o NDC tinha por função abrigar as coleções do Diário Oficial da União que ficavam armazenadas no 8º andar da Reitoria; e 14 bibliotecas setoriais, como a de Veterinária, Serviço Social — Niterói, Serviço Social em Campos dos Goytacazes, Medicina, Farmácia, Engenharia Metalúrgica, Engenharia, Educação e Letras, Economia e Administração, Direito, Central do Valonguinho, Ciências Humanas e Filosofia, Biomédica e Colégio Agrícola Nilo Peçanha.
